En 1933 foi nomeado secretario da embaixada española en Bulgaria. Co comezo da Guerra Civil tivo que exiliarse, viaxando primeiro a Nova Iorque, logo a Cuba, onde fundou a Escola Libre da Habana, a México D.F., onde exerceu de mestre no Instituto Hispano-Mexicano “Ruiz de Alarcón” e finalmente a Uruguai, onde residiu ata 1963, ano no que regresou a España. Non obstante, o seu reingreso na carreira diplomática non se produciu ata 1974. Foi un dos fundadores do Seminario de Estudios Galegos, ó que aportou numerosos artigos de investigación. Ademais, os seus escritos durante o exilio apareceron en diferentes revistas como “Marcha”, “Imago Mundi” ou “El Día”.
Dentro das súas obras máis importantes destacan os libros Gondomar y su triunfo sobre Raleigh e A intervención de Gondomar nos problemas internacionales da pesca, froito dunha profunda investigación sobre o conde de Gondomar. Ademais, participou en publicacións como Galicia emigrante, Historia de Galiza ou Poesías inglesas e francesas vertidas ao galego e traduciu ó galego obras como Fausto de Goethe, Teoría do Estado de Herman Heller e Sonetos a Orfeo de Rilke.
Lois Tobío formou parte do equipo que redactou o anteproxecto do Estatuto de Galicia en 1936 e promoveu o Consello de Galicia.