En 1933 fue nombrado secretario de la embajada española en Bulgaria. Con el comienzo de la Guerra Civil tuvo que exiliarse, viajando primero a Nueva York, luego a Cuba, donde fundó la Escuela Libre de La Habana, a México DF, donde ejerció de profesor en el Instituto Hispano-Mexicano “Ruiz de Alarcón” y finalmente a Uruguay, donde residió hasta 1963 que regresó a España. No obstante, su reingreso en la carrera diplomática no se produjo hasta 1974. Fue uno de los fundadores del Seminario de Estudios Galegos, al que aportó numerosos artículos de investigación. Además, sus escritos durante el exilio aparecieron en diferentes revistas como “Marcha”, “Imago Mundi” o “El Día”.
Dentro de sus obras más importantes destacan los libros Gondomar y su triunfo sobre Raleigh y A intervención de Gondomar nos problemas internacionales da pesca, fruto de una profunda investigación sobre el conde de Gondomar. Además, participó en publicaciones como Galicia emigrante, Historia de Galiza o Poesías inglesas e francesas vertidas ao galego y tradujo al gallego obras como Fausto de Goethe, Teoría del Estado de Herman Heller y Sonetos a Orfeo de Rilke.
Lois Tobío formó parte del equipo que redactó el anteproyecto del Estatuto de Galicia en 1936 y promovió el Consello de Galicia.