Aínda que non realizou estudios superiores, foi un home dunha extensa cultura. Dominaba varios idiomas e foi director do grupo teatral de Cantigas da Terra. Foi o fundador da editorial Lar. Colaborou na BBC de Londres e en RNE na Coruña.En 1945 ingresou na Real Academia Galega cun discurso titulado El idioma gallego en la Edad Media. Foi membro das seguintes institucións culturais portuguesas: Martíns Sarmento de Guimaraes, Instituto Portugués de Arqueoloxía, Historia e Etnografía, Sociedade de Lingua Portuguesa de Lisboa.
Leandro Carré Alvarellos colaborou en varias revistas de Galicia, Portugal e América, nas que publicou gran número de contos e artigos.Escribiu varios traballos etnográficos como Costumes do carnaval na Galiza, As feiras na Galiza, Os cegos das romarías, Os maios, A mata do porco, As foliadas, As ruadas, A noite de San Xoán, O magosto...Escribiu tamén varias obras de teatro como Noite de ruada, Rexurdimento, Tolerías, Almas en pena, Tinos na rúa, Para vivir ben casados, O pecado alleo, etc.Fixo ademais un gran traballo no campo da lingua galega na súa obra Compendio de Gramática Galega (1918), publicou o primeiro Diccionario Galego-Castelán del siglo XX e unha Gramática Gallega en 1967.Completan a súa actividade literaria outras obras como O esprito do noso pobo, Pola creazón dun teatro galego do noso tempo, Contos de fantasmas, As lendas galegas tradizonaes, Conceito da literatura galega e outros ensaios.
En 1975 a Academia Galega publicou os capítulos XXV e XXVI da súa traducción ó galego de El Quijote, que deixou incompleta.