Aunque no realizó estudios superiores, fue un hombre de una extensa cultura. Dominaba varios idiomas y fue director del grupo teatral de Cantigas da Terra. Fue el fundador de la editorial Lar. Colaboró en la BBC de Londres y en RNE en A Coruña.En 1945 ingresó en la Real Academia Gallega con un discurso titulado El idioma gallego en la Edad Media. Fue miembro de las siguientes instituciones culturales portuguesas: Martíns Sarmento de Guimaraes, Instituto Portugués de Arqueología, Historia y Etnografía, Sociedade de Lingua Portuguesa de Lisboa.
Leandro Carré Alvarellos colaboró en varias revistas de Galicia, Portugal y América, en las que publicó gran número de cuentos y artículos.Escribió varios trabajos etnográficos como Costumes do carnaval na Galiza, As feiras na Galiza, Os cegos das romarías, Os maios, A mata do porco, As foliadas, As ruadas, A noite de San Xoán, O magosto...Escribió también varias obras de teatro como Noite de ruada, Rexurdimento, Tolerías, Almas en pena, Tinos na rúa, Para vivir ben casados, O pecado alleo, etc.Hizo además un gran trabajo en el campo de la lengua gallega en sus obra Compendio de Gramática Galega (1918), publicó el primer Diccionario Galego-Castelán del siglo XX y una Gramática Gallega en 1967.Completan su actividad literaria otras obras como O esprito do noso pobo, Pola creazón dun teatro galego do noso tempo, Contos de fantasmas, As lendas galegas tradizonaes, Conceito da literatura galega e outros ensaios.
En 1975 la Academia Gallega publicó los capítulos XXV y XXVI de su traducción al gallego de El Quijote, que dejó incompleta.