Cando tiña seis anos trasladouse a Ourense e posteriormente a Palencia, onde cursou estudios de Bacharelato. Entre 1914 e 1924 estudiou Dereito en Valladolid. De regreso a Córgomo, traballou como pasante nun gabinete de avogados de Valdeorras e fíxose socio protector do Seminario de Estudios Galegos.
Comezou a publicar poesías en A Nosa Terra e o Heraldo de Galicia. En 1933 ingresou no Partido Galeguista e un ano máis tarde publicou na revista Nós a súa primeira escolma titulada Bebedeira. Tralo comezo da Guerra Civil exiliouse primeiro a Portugal e Francia e tres anos máis tarde a México onde exerceu diversas profesións. No exilio colaborou con varias organizacións como a Alianza Nacional Galega, o Ateneo de Galicia en México ou O Fogar Galego; ademais, dirixiu a revista Saudade. En 1944 participou como mandatario do Partido Galeguista no pacto Galeuzca, formando parte do Consello de Galicia en México. Trala constitución do Padroado da Cultura Galega en México que impulsou a creación da revista Vieiros, Florencio Delgado participou na súa dirección xunto con Carlos Velo e Luis Soto. En 1963 publicou Galicia infinda e en 1981 Cantaneras. Cinco anos máis tarde publicou en México o seu derradeiro libro titulado O soño dun guieiro.
En 1976 e 1981 volveu a Galicia para tomar posesión do seu cargo como membro da Real Academia Galega e do Instituto de Estudios Valdeorreses.
A Real Academia Galega elixiu a Florencio Delgado Gurriarán, para adicarlle o Día das Letras Galegas do ano 2022.