Cuando tenía seis años se trasladó a Ourense y posteriormente a Palencia, donde cursó estudios de Bachillerato. Entre 1914 y 1924 estudió Derecho en Valladolid. De regreso a Córgomo (Ourense), trabajó como pasante en un gabinete de abogados de Valdeorras y se hizo socio protector del Seminario de Estudios Gallegos.
Comezó a publicar poesías en 'A Nosa Terra' y el 'Heraldo de Galicia'. En 1933 ingresó en el Partido Galeguista y un año más tarde publicó en la revista 'Nós' su primera selección titulada 'Bebedeira'. Tras el comienzo de la Guerra Civil se exilió primero a Portugal y Francia y tres años más tarde a Méjico, donde ejerció diversas profesiones. En el exilio colaboró con varias organizaciones como la Alianza Nacional Gallega, el Ateneo de Galicia en Méjico u O Fogar Galego; además, dirigió la revista 'Saudade'. En 1944 participó como mandatario del Partido Galeguista en el pacto Galeuzca, formando parte del Consello de Galicia en Méjico. Tras la constitución del Patronato de la Cultura Gallega en Méjico que impulsó la creación de la revista 'Vieiros', Florencio Delgado participó en su dirección junto con Carlos Velo y Luis Soto. En 1963 publicó 'Galicia infinda' y en 1981 'Cantaneras'. Cinco años más tarde publicó en Méjico su último libro titulado 'O soño dun guieiro'.
En 1976 y 1981 volvió a Galicia para tomar posesión de su cargo como miembro de la Real Academia Gallega y del Instituto de Estudios Valdeorreses.
La Real Academia Gallega eligió a Florencio Delgado Gurriarán, para dedicarle el 'Día das Letras Galegas' del año 2022.