Licenciouse en Dereito e Filosofía e Letras pola Universidade de Santiago de Compostela. Foi agregado de Lingua Española e Literatura no Instituto de Ensino Medio 'Rosalía de Castro' en Santiago. Foi secretario do Seminario de Estudios Galegos, membro da Real Academia Galega, vicedirector do Instituto 'Padre Sarmiento' e director da sección literaria deste centro.Estivo en contacto cos membros de Nós, colaborando na súa revista.
POESÍA
As súas primeiras publicacións foron de poesía con obras como: Vieiros (1931), O silenzo axionallado (1934), Anxo da terra (1950), Poemas pendurados dun cabelo (1952), Salterio de Fingoy (1961). A partir de 1961 ata 1980 publica unha serie de poemas agrupados en tres partes: Excalibur, Venusberg e Avalon. Entre 1980 e 1985 escribe Cantigas de amiga e outros poemas.
TEATRO
Carballo Calero amosou tamén interese por este xénero publicando algunhas pezas que en ocasións chegaron a ser representadas. Antes da Guerra Civil compuxo O fillo e en 1945 Isabel. A partir de aquí escribiu obras como A sombra de Orfeo, A farsa das zocas, A arbre, Auto do prisioneiro e Os xefes.
NARRATIVA
A súa obra en prosa está recollida no volume Narrativa completa que contén obras como a novela A xente da Barreira e narracións cortas como Os señores da Pena, O lar de Clara, As pitas baixo a chuvia, Os tumbos, A cegoña e Aos amores serodios. Tamén escribiu Scórpio que pode ser considerada a súa obra mestra.Carballo Calero tamén aportou á nosa cultura obras de tipo filolóxico como Sete poemas galegos (1955), Aportaciones a la literatura gallega contemporánea (1955), Breviario antológico de literatura gallega contemporánea (1966), Sobre lingua e Literatura galega (1971), Particularidades morfológicas del lenguaje de Rosalía de Castro (1972), Gramática elemental del gallego común (1974) e Historia de la Literatura Gallega contemporánea (1975).
No ano 2020 dedícaselle o Día das Letras Galegas.