Se licenció en Derecho y Filosofía y Letras por la Universidad de Santiago de Compostela. Fue agregado de Lengua Española y Literatura en el Instituto de Enseñanza Media 'Rosalía de Castro' en Santiago. Fue secretario del Seminario de Estudios Gallegos, miembro de la Real Academia Gallega, vicedirector del Instituto 'Padre Sarmiento' y director de la sección literaria de este centro. Estuvo en contacto con os miembros de Nós, en cuya revista colaboró.
POESÍA
Sus primeras publicaciones fueron de poesía con obras como: Vieiros (1931), O silenzo axionallado (1934), Anxo da terra (1950), Poemas pendurados dun cabelo (1952), Salterio de Fingoy (1961). A partir de 1961 hasta 1980 publica una serie de poemas agrupados en tres partes: Excalibur, Venusberg y Avalon. Entre 1980 y 1985 escribe Cantigas de amiga e outros poemas.
TEATRO
Carballo Calero mostró también interés por este género publicando algunas piezas que en ocasiones llegaron a ser representadas. Antes de la Guerra Civil compuso O fillo y en 1945 Isabel. A partir de aquí escribió obras como A sombra de Orfeo, A farsa das zocas, A arbre, Auto do prisioneiro y Os xefes.
NARRATIVA
Su obra en prosa está recogida en el volumen Narrativa completa que contiene obras como la novela A xente da Barreira y narraciones cortas como Os señores da Pena, O lar de Clara, As pitas baixo a chuvia, Os tumbos, A cegoña y Aos amores serodios. También escribió Scórpio que puede ser considerada su obra maestra.Carballo Calero también aportó a nuestra cultura obras de tipo filológico como Sete poemas galegos (1955), Aportaciones a la literatura gallega contemporánea (1955), Breviario antológico de literatura gallega contemporánea (1966), Sobre lingua e Literatura galega (1971), Particularidades morfológicas del lenguaje de Rosalía de Castro (1972), Gramática elemental del gallego común (1974) e Historia de la Literatura Gallega contemporánea (1975).
En el año 2020 se le dedica el Día das Letras Galegas.