Cursou Latín e Humanidades no Seminario da súa cidade e fixo os seus estudios universitarios en Madrid, licenciándose en Medicina en 1877. Republicano e liberal, manifestou abertamente os seus ideais e defendeunos ata a súa morte. En 1888 casou polo civil con Mª del Milagro Antonia Andia Villar cando xa naceran os seus dous fillos, o que lle ocasionou graves críticas e desafíos por parte do clero. Dada a súa sinxeleza rexeitou o nomeamento de membro numerario da Real Academia Galega á que anos máis tarde doou importante material léxico e folclórico por el recollido.O cadáver de Leiras Pulpeiro foi soterrado en cemiterio civil e periódicos conservadores de Lugo como La Voz de la Verdad e El Norte de Galicia non publicaron a noticia da súa morte. Sen embargo, foron milleiros de persoas as que asistiron ó seu funeral profesándolle un gran cariño e respecto. Así en outubro de 1921 Mondoñedo rendeulle unha gran homenaxe.
En vida, foi un poeta case inédito. En 1910 recibiu un premio nun certame poético en Vigo polo seu poema Un galo. Un ano antes de morrer publicou Cantares Gallegos, un breve volume que contén 244 cántigas de catro versos. As composicións maiores recolléronse en 1930 no volume Poesías.Nos dous últimos anos da súa vida tamén publicou o volume Apuntes para la Geografía médica del distrito municipal de Mondoñedo (Mondoñedo, 1910), quizais a primeira monografía comarcal de tema sanitario.En 1970 o estudioso Franco Grande publica en Galaxia a obra completa de Leiras que consta de:a) Cantares Gallegos (244 cántigas do volume de 1910).b) Cantares inéditos, son 58.d) Frases, adiviñas, adagios e cantares.e) Un extenso vocabulario.
Dedicóuselle o Día das Letras Galegas no ano 1983.