Era el quinto de diez hijos de José María Curros y de Petra Enríquez. A causa de la actitud tiránica de su padre, Curros abandonó la casa paterna cuando tenía quince años de edad. Fue a Ourense y de allí a Madrid. Allí fue protegido de Modesto Fernández y González. En Madrid completa su formación intelectual, literaria e ideológica. Estuvo exiliado en Londres en el año 1870 a causa de un escrito de carácter político. De vuelta en Madrid, funda en 1875 con Vesteiro Torres la Sociedad Galicia Literaria. Ese mismo año va como corresponsal de guerra de El Imparcial al País Vasco. Un accidente con una pistola pone a Curros al borde de la muerte. Después de la guerra, y ya recuperado, regresa a Madrid, reanudando su actividad literaria y periodística.En 1877 gana un certamen poético en Ourense. A raíz de la victoria en el certamen, el poeta, que conseguirá plaza de funcionario en Ourense, se establece en Galicia para dedicarse de un modo definitivo a la literatura gallega. A causa de unos versos que el Obispo de Ourense consideraba que ridiculizaban o atacaban dogmas de la religión católica, Curros es sentenciado a dos años, cuatro meses y un día, y multa de 250 pesetas, aunque la Audiencia de A Coruña lo absolvió. Fue cesado en su puesto de funcionario y regresa a Madrid. Emigra a Cuba en 1984 donde vivió la independencia de la colonia, manifestándose en contra del gobierno de Madrid. Colaboró con la prensa cubana hasta su muerte en el Sanatorio del Centro Asturiano en el año 1908.
Entre 1869 y 1877 el poeta, que se dedicaba al periodismo en castellano, publicó algunas composiciones en El Heraldo Gallego, que dirigía en Ourense Lamas Carvajal. Pero su consagración definitiva vino con la publicación de Aires da miña terra (Ourense, 1880). A la primera edición, que contenía 21 poemas además de los tres premiados en el certamen de 1877, se le fueron añadiendo otras composiciones posteriores. En 1981 la Real Academia Gallega publicó una edición facsímil de Aires da Miña terra, que reproduce con fidelidad la edición original de 1880.En el poema que sirve de introducción a esta obra, Curros alega que la situación de la lengua gallega era consecuencia de la opresión que padecía el pueblo y declara su compromiso con esa lengua. A raíz del proceso que se inicia con la publicación de Aires da miña terra, Curros fue excomulgado. Curros ataca abiertamente la actitud social de la iglesia y su anticlericalismo no es sólo una reacción personal, sino una faceta de su ideología.Para el certamen de Ourense de 1877, Curros escribe A Virxe do Cristal. Se trata de un largo poema de más de mil versos que relata la historia que dio origen a una devoción popular aún hoy viva en aquellas tierras. Se puede decir que es una composición de carácter popular, en cierto modo de carácter costumbrista. A este tipo de poesía costumbrista corresponderían también sus poemas titulados O gaiteiro, Unha boda en Einibó y O Maio. En 1888 aparece publicado en A Coruña O divino sainete, que fue considerado por el propio Curros como la mejor de sus obras. Se trata de una libre parodia de A divina comedia de Dante en la que la sátira es claramente palpable por la caracterización caricaturesca de los personajes, la fuerza expresiva del lenguaje y el humor sarcástico.Aunque Curros se muestra contrario a la poesía intimista, hay momentos en los que no deja de expresar sus reacciones y sentimientos personales. Así sucede con una serie de composiciones de temática familiar: Ben chegado, que celebra el nacimiento de su primer hijo y las elegías ¡Ai!, que expresa el dolor por la muerte de un hijo y Na morte da miña nai, que es el poema intimista más largo de Curros. Esta temática intimista se manifiesta también en otros poemas, aunque no son de temática familiar, como son Tempro deserto, Sola y A Rosalía.Con respecto a la prosa, Curros escribió sólo dos textos breves, un prólogo a Aturuxos de R. Armada Teixeiro y notas en Aires a los poemas A Virxe do cristal, Cántiga y Tempro deserto.Aunque la mayor parte de la producción de Curros está escrita en gallego, debemos destacar algunas obras en castellano como Sátira en verso contra la Constitución de 1879, El dos de mayo de 1808. Loa original y en verso (Madrid, 1874), El maestre de Santiago (1874), Paniagua y compañía. Agencia de sangre (A Coruña, 1878), El Padre Feijoo (Ourense, 1880), El último papel, que se publicó en la revista Galicia en los años 1892 y 1893, La Condesita (1893), Eduardo Chao (La Habana, 1893) y bastantes traducciones de poemas portugueses que fueron publicados en diferentes periódicos.
Se le dedicó el Día de las Letras Gallegas en el año 1967.