Estudió Bachillerato en Ourense y comenzó a mostrar su vocación de escritor con un periódico escolar llamado El Averno, que repartía entre sus compañeros. Unos años más tarde ganó un premio literario, siendo Vicente Risco el presidente del jurado. En 1960 se trasladó a Santiago para estudiar Filosofía y Letras y conoció a Ramón Piñeiro, al que le unió una gran amistad. Durante sus años universitarios participó activamente en las luchas estudiantiles a través de la "Asociación Democrática de Estudiantes".
En 1965 publicó sus primeros relatos en la revista "Grial" y dos años más tarde salió a la luz su primer libro Vento Ferido, una colección de relatos con los que consiguió un gran éxito. En 1968 escribió el libro para niños A Galiña Azul y publicó su primera novela Cambio en tres. Dentro de la literatura infantil también destaca Un Polbo Xigante, la obra de teatro infantil As laranxas máis laranxas de tódalas laranxas, galardonada con el premio de teatro infantil "O Facho" y el cuento O Can Rin e o lobo Crisón, que fue traducido al catalán, vasco y castellano. En 1972 tradujo al gallego Le petit prince (O principiño) de Saint-Exupéry y años más tarde la obra de Maria Gripe Tordyveln flyger i skymningen (Os escarabellos voan á tardiña). En 1976 consiguió el premio para narrativa en gallego, concedido por la Asociación Nacional de Críticos, con la obra Xoguetes para un tempo prohibido. Con esta obra también obtuvo el premio convocado por la editorial Galaxia para conmemorar los 25 años de su fundación. En 1977 ingresó en la Real Academia Gallega con un discurso sobre "A crise do 98 na Literatura Galega" y dos años más tarde, en 1979, volvió al relato corto con el libro Os escuros soños de Clío. En 1980 apareció su novela Ilustrísima, traducida también al castellano. En 1986, apareció publicada su novela Os mortos daquel verán, traducido también al castellano. Después de un largo silencio, publicó la novela Deus sentado nun sillón azul (1996). En los últimos años, Carlos Casares escribió la biografía de Fray Martín Sarmiento y dejó inédita su obra O Sol do Verán (de próxima publicación).
Carlos Casares participó activamente en la elaboración de la Ley de Normalización Lingüística. Fue miembro de la RAG, de la Fundación Penzol y de la Fundación Otero Pedrayo. En 1996 fue elegido presidente del Consello da Cultura Galega, sustituyendo a Filgueira Valverde. Fue director de la Editorial Galaxia y de la revista Grial. Carlos Casares fue galardonado con varios premios como el Fernández-Latorre de Periodismo (1983), premio de la Xunta de Galicia a la creación cultural por el conjunto de su obra (1989) y el premio Julio Camba de Periodismo (1995). Desde abril de 1988 hasta el mismo día de su muerte, colaboró con una columna diaria en La Voz de Galicia, bajo el título de "A Marxe".